健康资讯 安徽大学：理论上发现了与铁电序不同步的体光伏效应
近期，安徽大学物质科学与信息技术研究院肖瑞春副教授与中国科学院合肥物质科学研究院张昌锦研究员课题组及其合作者在二维滑移铁电材料中发现了与铁电序不完全同步的体光伏效应，这一结果丰富了人们对铁电序和体光伏效应之间关系的理解，相关研究成果近期发表在《npj ComputationalMaterials》上。（Non-synchronous bulk photovoltaic effect in two-dimensional interlayer-sliding ferroelectrics [J]. npj Comput. Mater., 2022, 8: 138.）
体光伏效应(Bulk photovoltaic effect)是一种在中心反演对称破缺材料中存在的非线性光学整流现象。它可以把光转换为直流电，其能量转换效率可以超过PN结的Shockley-Queisser极限。铁电材料是由于对称性破缺产生自发电极化的一类材料体系，铁电序和体光伏效应能够同时存在。探究铁电材料中的体光伏效应与铁电序之间的关系成为该研究领域的前沿问题之一，对基础研究和光电器件的设计都具有十分重要的意义。
通常认为，铁电材料中的体光伏效应是随着铁电序的翻转而反号的。在中心反演操作下，铁电序和体光伏效应在各个方向都改变符号。因此，在BiFeO3、Pt/BiFeO3/SrRuO3、二维CuInP2Se6、MX [M = (Ge, Sn)和X = (Se, S)]等材料中，改变铁电极化常作为操控体光伏效应光电流方向的一种手段。但是，铁电极化是一阶极矢量，而体光伏效应系数是一个秩为三的张量，它们遵循着不同的对称性变换规则。因此，从理论上分析，铁电材料的体光伏效应的张量元与铁电序可能会存在不同步的情况。
图1 滑移铁电的示意图。(a)+P和(b)-P铁电序的晶体结构。(c)坐标基矢及其在(d)水平镜面下的变化。
肖瑞春副教授及其合作者使用“抽象双层模型”详细地研究了二维滑移铁电材料的对称性和体光伏效应。二维滑移铁电材料是由没有铁电极化的单层材料堆垛而成，在铁电相变前后单层的结构基本不变，铁电翻转是由上下两层通过层间滑移导致的，如图 1所示。通过归纳四种最常见的具有层间滑移情况的对称性(如表 1所示)，作者们发现在单层具有中心反演对称性无镜面对称性的A/B堆垛方式(Case 1b)和单层具有镜面对称性而无中心反演对称性的A/A堆垛方式(Case 2a)两种情况可以产生层间滑移铁电性和体光伏效应，并且这两种情况下的相反的滑移铁电态都由水平镜面联系在一起。目前实验中发现的层间滑移铁电材料WTe2、BN、MoS2均归属于这两种情况。另外两种情况(Case 1a、Case 2b)因具有中心反演对称性，不具备铁电性和体光伏效应。作者们进一步对分属于Case2a的代表性材料双层MoS2和Case1b的代表性材料双层WTe2进行了第一性原理计算。计算结果显示面内体光伏效应系数不随着铁电序的翻转而翻转，而面外体光伏效应系数随着铁电序的翻转而反号，与理论预测结果吻合很好。
表1利用“抽象双层模型”判断的二维滑移材料的种类和对称性
层间滑移铁电材料表现出不同步的体光伏效应，尤其特别的是面内体光伏效应不随着铁电序的翻转而翻转，这一结果丰富了人们对体光伏效应与铁电序之间关系的认知。作者们提出的对滑移铁电材料进行分类的理论和方法，可以为进一步寻找更多的滑移铁电材料提供指导。此外，根据计算结果，作者们进一步提出可以利用面内体光伏效应对畴不敏感的特性构建大尺寸的光电器件，而利用面外体光伏效应构建可调控的光电器件，如图 2所示。
图2 滑移铁电材料在不同铁电畴内的面内和面外体光伏效应（水平箭头和竖直箭头分别表示为面内和面外的体光伏效应的方向）
论文链接：
Non-synchronous bulk photovoltaic effect in two-dimensional ...
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